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Perovskita (estructura)

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Este artículo trata sobre los compuestos sintéticos; para el mineral ver perovskita.
Estructura de una perovskita de fórmula química ABX3. Las esferas rojas son átomos X (normalmente oxígenos), las esferas azules son átomos B (un catión metálico más pequeño, como Ti4+), y las esferas verdes son átomos A (un catión metálico más grande, como Ca2+). En la imagen se muestra la estructura cúbica no distorsionada; la simetría se reduce a ortorrómbico, tetragonal o trigonal en muchas perovskitas.[1]​
Un mineral de perovskita (titanato de calcio) de Kusa. Tomado en el Harvard Museum of Natural History.

Una perovskita es cualquier material con el mismo tipo de estructura cristalina que el óxido de titanio de calcio (CaTiO3), conocido como estructura de perovskita, o XIIA2+VIB4+X2−3 con el oxígeno en los centros faciales.[2]​ Las perovskitas toman su nombre del mineral homónimo, perovskita, que fue descubierto por primera vez en 1839 en los [[montes Ural]es] de Rusia por Gustav Rose y que se nombró en reconocimiento del mineralogista ruso L. A. Perovski (1792–1856). La fórmula química general de los compuestos de perovskita es ABX3, donde 'A' y 'B' son dos cationes de tamaños muy diferentes, y X es un anión que se une a ambos. Los átomos 'A' son más grandes que los átomos 'B'. La estructura de simetría cúbica ideal tiene el catión B en coordinación 6 veces, rodeado por un octaedro de aniones, y el catión A en coordinación cuboctaédrica de 12 veces. Los requisitos de tamaños relativos de los iones para la estabilidad de la estructura cúbica son bastante rigurosos, por lo que un ligero pandeo y distorsión puede producir varias versiones distorsionadas de simetría inferior, en las que se reducen los números de coordinación de cationes A, de cationes B o de ambos. 

 The relative ion size requirements for stability of the cubic structure are quite stringent, so slight buckling and distortion can produce several lower-symmetry distorted versions, in which the coordination numbers of A cations, B cations or both are reduced.

Los compuestos naturales con esta estructura son la perovskita, la loparita y la bridgmanita de perovskita de silicato.[2]​[3]​

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Estructura

In the idealized cubic unit cell of such a compound, type 'A' atom sits at cube corner positions (0, 0, 0), type 'B' atom sits at body centre position (1/2, 1/2, 1/2) and oxygen atoms sit at face centred positions (1/2, 1/2, 0). (The diagram shows edges for an equivalent unit cell with A in body centre, B at the corners, and O in mid-edge).

La estructura de perovskita es adoptada por muchos óxidos que tienen la fórmula química ABO3.

En la celda unitaria cúbica idealizada de tal compuesto, el átomo del tipo 'A' se sitúa en las posiciones de esquina del cubo (0, 0, 0), el átomo del tipo 'B' se sitúa en la posición central del cuerpo (1/2, 1/2, 1/2) y los átomos de oxígeno se sitúan en las posiciones centradas en la cara (1/2, 1/2, 0). (El diagrama muestra los bordes de una celda unitaria equivalente con A en el centro del cuerpo, B en las esquinas y O en el borde medio).

Los requisitos de tamaños relativos de los iones para la estabilidad de la estructura cúbica son bastante rigurosos, por lo que un ligero pandeo y distorsión puede producir varias versiones distorsionadas de simetría inferior, en las que se reducen los números de coordinación de cationes A, cationes B o ambos. La inclinación del octaedro BO6 reduce la coordinación de un catión A de 12 a tan bajo como 8. A la inversa, el descentrado de un catión B de tamaño inferior a su octaedro le permite alcanzar un patrón de unión estable. El dipolo eléctrico resultante es responsable de la propiedad de la ferroelectricidad y se muestra por perovskitas tales como BaTiO3 que distorsionan de esta manera.

Las fases ortorrómbica y tetragonal son las variantes no cúbicas más comunes.

Las estructuras de perovskita complejas tienen dos cationes de sitio B diferentes. Esto da lugar a la posibilidad de variantes ordenadas y desordenadas.

The relative ion size requirements for stability of the cubic structure are quite stringent, so slight buckling and distortion can produce several lower-symmetry distorted versions, in which the coordination numbers of A cations, B cations or both are reduced. Tilting of the BO6 octahedra reduces the coordination of an undersized A cation from 12 to as low as 8. Conversely, off-centering of an undersized B cation within its octahedron allows it to attain a stable bonding pattern. The resulting electric dipole is responsible for the property of ferroelectricity and shown by perovskites such as BaTiO3 that distort in this fashion.

Complex perovskite structures contain two different B-site cations. This results in the possibility of ordered and disordered variants.

Ocurrencias más frecuentes

The most common mineral in the Earth is bridgmanite, a magnesium-rich silicate which adopts the perovskite structure at high pressure. As pressure increases, the SiO44− tetrahedral units in the dominant silica-bearing minerals become unstable compared with SiO68− octahedral units. At the pressure and temperature conditions of the lower mantle, the most abundant material is a perovskite-structured mineral with the formula (Mg,Fe)SiO3, with the second most abundant material likely the rocksalt-structured (Mg,Fe)O oxide, periclase.

El mineral más común en la Tierra es la bridgmanita, un silicato rico en magnesio que adopta la estructura de perovskita a alta presión. A medida que aumenta la presión, las unidades 4 - tetraédricas de SiO44− en los minerales dominantes que contienen sílice se vuelven inestables en comparación con las unidades octaédricas de SiO68−. A las condiciones de presión y temperatura del manto inferior, el material más abundante es un mineral de estructura de perovskita de fórmula (Mg,Fe)SiO3, siendo el segundo material más abundante el óxido de estructura estructural (Mg, Fe) O , periclasa .[2]​

En las condiciones de alta presión del manto inferior de la Tierra, la enstatita de piroxeno , MgSiO3, se transforma en un polimorfo estructurado con perovskita más denso; esta fase puede ser el mineral más común en la Tierra.[4]​ Esta fase tiene la estructura de perovskita ortórbidamente distorsionada (estructura de tipo GdFeO3) que es estable a presiones de ~24 GPa a ~110 GPa. Sin embargo, no puede ser transportado desde profundidades de varios cientos de kilómetros a la superficie de la Tierra sin transformarse de nuevo en materiales menos densos. A mayores presiones, la perovskita de MgSiO3 se transforma en post-perovskita.

Aunque los compuestos de perovskita más comunes contienen oxígeno, hay algunos que se forman sin oxígeno. Las perovskitas de flúor tales como NaMgF3 son bien conocidas. Una gran familia de compuestos de perovskita metálicos puede representarse por RT3M (R: tierra rara u otro ión relativamente grande, T: ión de metal de transición y M: metaloides ligeros). Los metaloides ocupan los sitios "B" coordinados octaédricamente en estos compuestos. RPd3B, RRh3B and CeRu3C son ejemplos. MgCNi3 es un compuesto de perovskita metálico y ha recibido mucha atención debido a sus propiedades superconductoras. Un tipo aún más exótico de perovskita está representado por los óxido-auricos mixtos de Cs y Rb, tales como Cs3AuO, que contienen grandes cationes de álcali en los sitios tradicionales de "aniones", unidos a los aniones O2− y Au−.

At the high pressure conditions of the Earth's lower mantle, the pyroxene enstatite, MgSiO3, transforms into a denser perovskite-structured polymorph; this phase may be the most common mineral in the Earth.[5]​ This phase has the orthorhombically distorted perovskite structure (GdFeO3-type structure) that is stable at pressures from ~24 GPa to ~110 GPa. However, it cannot be transported from depths of several hundred km to the Earth's surface without transforming back into less dense materials. At higher pressures, MgSiO3 perovskite transforms to post-perovskite. 

 Fluoride perovskites such as NaMgF3 are well known. A large family of metallic perovskite compounds can be represented by RT3M (R: rare-earth or other relatively large ion, T: transition metal ion and M: light metalloids). The metalloids occupy the octahedrally coordinated "B" sites in these compounds. RPd3B, RRh3B and  CeRu3C are examples. MgCNi3 is a metallic perovskite compound and has received lot of attention because of its superconducting properties. An even more exotic type of perovskite is represented by the mixed oxide-aurides of Cs and Rb,  such as Cs3AuO, which contain large alkali cations in the traditional "anion" sites, bonded to O2− and Au− anions.

Propiedades del material

Colossal magnetoresistance, ferroelectricity, superconductivity, charge ordering, spin dependent transport, high thermopower and the interplay of structural, magnetic and transport properties are commonly observed features in this family. These compounds are used as sensors and catalyst electrodes in certain types of fuel cells[6]​  and are candidates for memory devices and spintronics applications.

Los materiales de perovskita muestran muchas propiedades interesantes e intrigantes desde el punto de vista teórico y de aplicación. La magnetoresistencia colosal , la ferroelectricidad , la superconductividad , el orden de carga , el transporte dependiente del spin, el alto poder térmico y la interacción de propiedades estructurales, magnéticas y de transporte son características comúnmente observadas en esta familia. Estos compuestos se utilizan como sensores y electrodos de catalizador en ciertos tipos de pilas de combustible[7]​ y son candidatos para dispositivos de memoria y aplicaciones de espintrónica.[8]​

Muchos materiales cerámicos superconductores (los superconductores de alta temperatura ) tienen estructuras de tipo perovskita, a menudo con 3 o más metales incluyendo cobre y algunas posiciones de oxígeno dejadas vacantes. Un ejemplo principal es el óxido de cobre de óxido de itrio que puede ser aislante o superconductor dependiendo del contenido de oxígeno.

Los ingenieros químicos están considerando un material de perovskita a base de cobalto como reemplazo del platino en los convertidores catalíticos en vehículos diesel.[9]​


Many superconducting ceramic materials (the high temperature superconductors) have perovskite-like structures, often with 3 or more metals including copper, and some oxygen positions left vacant. One prime example is yttrium barium copper oxide which can be insulating or superconducting depending on the oxygen content.

Chemical engineers are considering a cobalt-based perovskite material as a replacement for platinum in catalytic converters in diesel vehicles.

Aplicaciones

Physical properties of interest to materials science among perovskites include superconductivity, magnetoresistance, ionic conductivity, and a multitude of dielectric properties, which are of great importance in microelectronics and telecommunication. Because of the flexibility of bond angles inherent in the perovskite structure there are many different types of distortions which can occur from the ideal structure. These include tilting of the octahedra, displacements of the cations out of the centers of their coordination polyhedra, and distortions of the octahedra driven by electronic factors (Jahn-Teller distortions).[10]​ Las propiedades físicas de interés para la ciencia de los materiales entre las perovskitas incluyen superconductividad , magnetoresistencia , conductividad iónica y una multitud de propiedades dieléctricas, que son de gran importancia en microelectrónica y telecomunicaciones . Debido a la flexibilidad de los ángulos de unión inherentes a la estructura de perovskita hay muchos tipos diferentes de distorsiones que pueden ocurrir a partir de la estructura ideal. Estos incluyen la inclinación de los octaedros , los desplazamientos de los cationes fuera de los centros de sus poliedros de coordinación, y las distorsiones de los octaedros impulsados ​​por factores electrónicos ( distorsiones Jahn-Teller ). [8]

Fotovoltaicas

Artículo principal: Célula solar perovskita
Estructura cristalina de perovskitas CH 3 NH 3 PbX 3 (X = I, Br y / o Cl). El catión metilamonio (CH3NH3 + ) está rodeado por octaedros PbX6. [9] Crystal structure of CH3NH3PbX3 perovskites (X=I, Br and/or Cl). The methylammonium cation (CH3NH3+) is surrounded by PbX6 octahedra.[11]​

Synthetic perovskites have been identified as possible inexpensive base materials for high-efficiency commercial photovoltaics[12]​[13]​ – they showed a conversion efficiency of up to 15%[13]​[14]​ and can be manufactured using the same thin-film manufacturing techniques as that used for thin film silicon solar cells.[15]​ Methylammonium tin halides and methylammonium lead halides are of interest for use in dye-sensitized solar cells.[16]​[17]​ In 2016, power conversion efficiency have reached 21%.[cita requerida] In July 2016, a team of researchers led by Dr. Alexander Weber-Bargioni demonstrated that perovskite PV cells could reach a theoretical peak efficiency of 31%.[18]​



Las perovskitas sintéticas se han identificado como posibles materiales de base baratos para la fotovoltaica comercial de alta eficiencia [10] [11] - que mostraron una eficiencia de conversión de hasta el 15% [11] [12] y se pueden fabricar con la misma fabricación de película delgada Como las que se usan para células solares de silicio de película delgada. [13] Los haluros de metilamonio-estaño y los haluros de plomo de metilamonio son de interés para su uso en células solares sensibilizadas por colorantes . [14] [15] En 2016, la eficiencia de la conversión de energía ha alcanzado el 21%. En julio de 2016, un equipo de investigadores dirigido por el Dr. Alexander Weber-Bargioni demostró que las células PV perovskita podría alcanzar una eficiencia máxima teórica del 31%. [dieciséis]

Entre los haluros de metilamonio estudiados hasta ahora, el más común es el metilamonio-triyoduro de plomo ( CH 

 3 NH 
 3 PbI 
 3 ).  Tiene una alta movilidad de la portadora de carga y una vida útil del portador de carga que permite que los electrones generados por la luz y los orificios se muevan lo suficiente como para ser extraídos como corriente, en lugar de perder su energía como calor dentro de la célula.  CH 
 3 NH 
 3 PbI 
 3 longitudes de difusión efectivas son de unos 100 nm tanto para electrones como para agujeros.  [17]

Los haluros de metilamonio se depositan por métodos de solución a baja temperatura (típicamente, revestimiento por centrifugación). Otras películas procesadas en solución a baja temperatura (por debajo de 100ºC) tienden a tener longitudes de difusión considerablemente más pequeñas. Stranks et al. Describieron células nanoestructuradas utilizando un haluro de plomo metilamonio mixto (CH3NH3PbI3 - xClx) y demostraron una célula solar de película delgada amorfa con una eficiencia de conversión del 11,4% y otra que alcanzó el 15,4% usando evaporación al vacío . El espesor de la película de aproximadamente 500 a 600 nm implica que las longitudes de difusión de electrones y agujeros eran al menos de este orden. Medían valores de la longitud de difusión superior a 1 μm para la perovskita mixta, un orden de magnitud mayor que los 100 nm para el yoduro puro. También mostraron que las vidas de los portadores en la perovskita mixta son más largas que en el yoduro puro. [17]

Para CH 

 3 NH 
 3 PbI 
 3 , el voltaje de circuito abierto (V OC ) se aproxima típicamente a 1 V, mientras que para CH 
 3 NH 
 3 } PbI (I, Cl) 
 3 con bajo contenido de Cl, VOC > 1,1 V.  Debido a que las brechas de banda (E g ) de ambos son 1.55 eV, las relaciones V OC -to-E g son más altas de lo que se observa normalmente para células de tercera generación similares.  Con perovskitas de bandgap más anchas, se ha demostrado VOC hasta 1,3 V.  [17]

La técnica ofrece el potencial de bajo costo debido a los métodos de solución a baja temperatura y la ausencia de elementos raros. La durabilidad de las células es actualmente insuficiente para el uso comercial. [17]

Las células solares de perovskita de heterojunción planar se pueden fabricar en arquitecturas de dispositivos simplificadas (sin nanoestructuras complejas) utilizando únicamente deposición de vapor. Esta técnica produce una conversión de energía solar a eléctrica del 15%, medida bajo luz solar completamente simulada. [18]


Among the methylammonium halides studied so far the most common is the methylammonium lead triiodide (CH
3NH
3PbI
3). It has a high charge carrier mobility and charge carrier lifetime that allow light-generated electrons and holes to move far enough to be extracted as current, instead of losing their energy as heat within the cell. CH
3NH
3PbI
3 effective diffusion lengths are some 100 nm for both electrons and holes.[19]​

Methylammonium halides are deposited by low-temperature solution methods (typically spin-coating). Other low-temperature (below 100 °C) solution-processed films tend to have considerably smaller diffusion lengths. Stranks et al. described nanostructured cells using a mixed methylammonium lead halide (CH3NH3PbI3−xClx) and demonstrated one amorphous thin-film solar cell with an 11.4% conversion efficiency, and another that reached 15.4% using vacuum evaporation. The film thickness of about 500 to 600 nm implies that the electron and hole diffusion lengths were at least of this order. They measured values of the diffusion length exceeding 1 µm for the mixed perovskite, an order of magnitude greater than the 100 nm for the pure iodide. They also showed that carrier lifetimes in the mixed perovskite are longer than in the pure iodide.[19]​

For CH
3NH
3PbI
3, open-circuit voltage (VOC) typically approaches 1 V, while for CH
3NH
3PbI(I,Cl)
3 with low Cl content, VOC > 1.1 V has been reported. Because the band gaps (Eg) of both are 1.55 eV, VOC-to-Eg ratios are higher than usually observed for similar third-generation cells. With wider bandgap perovskites, VOC up to 1.3 V has been demonstrated.[19]​

The technique offers the potential of low cost because of the low temperature solution methods and the absence of rare elements. Cell durability is currently insufficient for commercial use.[19]​

Planar heterojunction perovskite solar cells can be manufactured in simplified device architectures (without complex nanostructures) using only vapor deposition. This technique produces 15% solar-to-electrical power conversion as measured under simulated full sunlight. [20]​

Lasers

  In 2014 it was shown that mixed methylammonium lead halide (CH3NH3PbI3−xClx) cells fashioned into optically pumped vertical-cavity surface-emitting lasers (VCSELs) convert visible pump light to near-IR laser light with a 70% efficiency.

También en 2008 los investigadores demostraron que la perovskita puede generar luz láser. LaAlO3 dopado con neodimio dio una emisión láser a 1080 nm.[21]​ En 2014 se demostró que las células mezcladas de haluro de plomo de metilamonio (CH3NH3PbI3−xClx) formadas en láseres de emisión de superficie de cavidad vertical bombeados ópticamente (VCSELs) convierten la luz de la bomba visible en la luz láser IR cercano con una eficiencia del 70%.[22]​[23]​

Diodos emisores de luz

Due to their high photoluminesence quantum efficiencies, perovskites may be good candidates for use in light-emitting diodes (LEDs).[24]​ However, the propensity for radiative recombination has mostly been observed at liquid nitrogen temperatures.

Debido a sus altas eficiencias cuánticas de fotoluminiscencia, las perovskitas pueden ser buenas candidatas para su uso en diodos emisores de luz (LEDs).[25]​ Sin embargo, la propensión a la recombinación radiativa se ha observado principalmente a temperaturas de nitrógeno líquido.

Fotoelectrolisis

In September 2014, researchers of EPFL in Lausanne, Switzerland reported achieving water electrolysis at 12.3% efficiency in a highly efficient and low-cost water-splitting cell using perovskite photovoltaics.

En septiembre de 2014, los investigadores del EPFL en Lausana (Suiza), informaron que lograron la electrolisis del agua con una eficiencia del 12,3% en una célula de escisión de agua altamente eficiente y de bajo costo utilizando la fotovoltaica de perovskita.[26]​[27]​

Véase también

Ejemplos de perovskitas

Sencillas

Soluciones sólidas

Manganita de estroncio de lantano LSAT (aluminato de lantano - tantalato de estroncio y aluminio) Titanato de escandio de plomo Titanato de zirconato de plomo


Solid solutions

Referencias

  1. ↑ A. Navrotsky (1998). «Energetics and Crystal Chemical Systematics among Ilmenite, Lithium Niobate, and Perovskite Structures». Chem. Mater. 10 (10): 2787. doi:10.1021/cm9801901. 
  2. ↑ a b c Wenk, Hans-Rudolf; Bulakh, Andrei (2004). Minerals: Their Constitution and Origin. New York, NY: Cambridge University Press. ISBN 978-0-521-52958-7. 
  3. ↑ Bridgemanite on Mindat.org
  4. ↑ John Lloyd; John Mitchinson. «What's the commonest material in the world». QI: The Book of General Ignorance. Faber & Faber. ISBN 0-571-23368-6. 
  5. ↑ John Lloyd; John Mitchinson. «What's the commonest material in the world». QI: The Book of General Ignorance. Faber & Faber. ISBN 0-571-23368-6. 
  6. ↑ Kulkarni, A; FT Ciacchi; S Giddey; C Munnings et al. (2012). «Mixed ionic electronic conducting perovskite anode for direct carbon fuel cells». International Journal of Hydrogen Energy 37 (24): 19092-19102. doi:10.1016/j.ijhydene.2012.09.141. 
  7. ↑ Kulkarni, A; FT Ciacchi; S Giddey; C Munnings et al. (2012). «Mixed ionic electronic conducting perovskite anode for direct carbon fuel cells». International Journal of Hydrogen Energy 37 (24): 19092-19102. doi:10.1016/j.ijhydene.2012.09.141. 
  8. ↑ J. M. D. Coey; M. Viret; S. von Molnar (1999). «Mixed-valence manganites». Advances in Physics 48 (2): 167-293. Bibcode:1999AdPhy..48..167C. doi:10.1080/000187399243455. 
  9. ↑ Alexandra Witze (2010). «Building a cheaper catalyst». Science News Web Edition. 
  10. ↑ Lufaso, Michael W.; Woodward, Patrick M. (2004). «Jahn–Teller distortions, cation ordering and octahedral tilting in perovskites». Acta Crystallographica Section B 60: 10. doi:10.1107/S0108768103026661. 
  11. ↑ Eames, Christopher; Frost, Jarvist M.; Barnes, Piers R. F.; o'Regan, Brian C.; Walsh, Aron; Islam, M. Saiful (2015). «Ionic transport in hybrid lead iodide perovskite solar cells». Nature Communications 6: 7497. Bibcode:2015NatCo...6E7497E. PMC 4491179. PMID 26105623. doi:10.1038/ncomms8497. 
  12. ↑ Bullis, Kevin (8 August 2013). «A Material That Could Make Solar Power "Dirt Cheap"». MIT Technology Review. Consultado el 8 August 2013. 
  13. ↑ a b Li, Hangqian. (2016). «A modified sequential deposition method for fabrication of perovskite solar cells». Solar Energy 126: 243-251. doi:10.1016/j.solener.2015.12.045. 
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  20. ↑ Liu, M.; Johnston, M. B.; Snaith, H. J. (2013). «Efficient planar heterojunction perovskite solar cells by vapour deposition». Nature 501 (7467): 395-8. Bibcode:2013Natur.501..395L. PMID 24025775. doi:10.1038/nature12509. 
  21. ↑ Dereń, P. J.; Bednarkiewicz, A.; Goldner, Ph.; Guillot-Noël, O. (2008). «Laser action in LaAlO3:Nd3+ single crystal». Journal of Applied Physics 103 (4): 043102. Bibcode:2008JAP...103d3102D. doi:10.1063/1.2842399. 
  22. ↑ Wallace, John (28 March 2014) High-efficiency perovskite photovoltaic material also lases. LaserFocusWorld
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  25. ↑ Stranks, Samuel D.; Snaith, Henry J. (1 de mayo de 2015). «Metal-halide perovskites for photovoltaic and light-emitting devices». Nature Nanotechnology (en inglés) 10 (5): 391-402. ISSN 1748-3387. doi:10.1038/nnano.2015.90. 
  26. ↑ Jingshan Luo (26 September 2014). «Water photolysis at 12.3% efficiency via perovskite photovoltaics and Earth-abundant catalysts». Science 345 (6204): 1593-1596. Bibcode:2014Sci...345.1593L. PMID 25258076. doi:10.1126/science.1258307. 
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Bibliografía

  • Tejuca, Luis G (1993). Properties and applications of perovskite-type oxides. New York: Dekker. p. 382. ISBN 0-8247-8786-2. 
  • Mitchell, Roger H (2002). Perovskites modern and ancient. Thunder Bay, Ontario: Almaz Press. p. 318. ISBN 0-9689411-0-9. 

Enlaces externos

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